Началось все с вибрации при торможении. Стал разбираться - поменял опоры и шаровые. И то и другое было изношено и объективно требовало замены.

Сейчас в принципе все ОК, но осмотр выявляет небольшой люфт переднего левого колеса. Думаю на подшипник, но смущает то, что люфт не исчезает, если нажать на тормоз. А по идее должен исчезать.

Есть правда, одна гипотеза...
Суппорт там плавающий. И плавает легко. Колодки в скобе - тоже жесткой связи со скобой не имеют. Имеют право перемещаться даже будучи прижаты к тормозному диску.Значит и тормозной диск со ступицей имеет право болтаться относительно кулака даже при зажатых колодках.

Прав я или ошибаюсь? Может ли быть неисправен подшипник, если люфт наблюдается и при нажатии тормоза?

а при езде не гудит? чем больше скорость тем больше гул.

Попробуй подтянуть гайку, усилие 30 кгс/м, я брал ключ 50 см и вставал на него (вес 60 кг), только не прыгать, если гайка не тянется, а люфт остался, конец подшипнику, если подтянется и люфт исчез катайся дальше. Гула может не быть кстати... а если загудел то менять срочно. Менять рекомендую на роликовый получше ходит. И как люфт увидел кстати, покачивая влево-вправо может люфт рулевой показывать, я определял покачивая держа за верх-низ колеса, на станции мастер раскручивал колесо и бил кулаком, по вибрации определял, но это опыт однако, одну гайку подтягивал.

Люфт подшипника проверяется так:
Поднять колесо и покачать в вертикальной плоскости (за верх и низ).
Если есть холь малейший люфт, подшипнику конец. Тратить время на подтягивание гайки не советую.

Если в вертикальной плоскости люфта нет, а в горизонтальной есть, это зазор в рулевом механизме. Соответственно и лечение другое.

Подтягивал и не раз, я на 08 10 лет отъездил и на москвиче 41 пару лет, то что люфт в подшипнике еще не факт его поломки, подшипник двойной с довольно сильным преднатягом, вот если внутренние кольца сошлись, тоесть гайка не тянется, тогда конец. Если загудел то менять срочно, скоро сепаратор развалится и тогда все приехали совсем. На москвиче я правда на одном кольце до гаража доковылял 8-)